Локализация искусственных радионуклидов в почве

1.1. Почва как исходное звено миграции радионуклидов

в природной среде

Педосфера (почвенная оболочка биосферы) – один из основных компонентов природы, где происходит локализация искусственных радионуклидов, попадающих в окружающую среду в результате аварий или другой деятельности человека. Большей частью они поступают в почву атмосферным путем. Возможно также поступление радионуклидов в почву после их сброса в гидрографическую сеть с паводковыми водами, при орошении и т.д. Почва обладает исключительно большой емкостью поглощения радионуклидов и других техногенных поллютантов, что создает в наземной среде мощное депо различного рода загрязнителей (Алексахин и др., 1991).

Сорбция радионуклидов почвой имеет двоякое значение для сельского хозяйства: с одной стороны, сорбция ограничивает поступление радионуклидов в растения, с другой стороны, закрепление их в верхних горизонтах обеспечивает существование длительно действующего источника радионуклидов  для корневого накопления растениями. Поведение радионуклидов в важнейшем звене почва – растения определяет масштабы дальнейшего включения радионуклидов в трофические цепи в направлении к сельскохозяйственным животным и человеку. Поглощение радионуклидов из почвы в первую очередь зависит от почвенной химии радиоактивных элементов (Анненков, Юдинцева, 1991).

Для подавляющего числа радионуклидов поглощение их почвой определяется процессами распределения между двумя основными фазами – твердой и жидкой (почвенным раствором). В.М.Прохоров (1981) выделил 3 группы факторов, влияющих на миграционную подвижность радионуклидов в почве: связанные со свойствами почв, зависящие от характеристик радионуклидов и определяемые климатическими условиями.

Существует обратная зависимость Кн (коэффициента накопления) 137Cs растениями от количества осадков в вегетационном периоде и от запасов влаги в метровом слое почвы (Юдинцева, Гулякин, 1968; Моисеев, Агапкина, Рерих, 1994). Важную роль играет и температура воздуха в июле по сравнению с другими месяцами (коэффициент корреляции от 0,3 до 0,8) (Моисеев, Агапкина, Рерих, 1994).

Особенности почв и физико-химические свойства радионуклидов определяют распределение радионуклидов между жидкой и твердой фазами почв в соответствии со следующими противоположно направленными процессами:

1) соосаждением при образовании осадков и растворением осадков;

2) сорбцией и десорбцией;

3) коагуляцией и пептизацией коллоидов.

 В почве радионуклиды присутствуют в различных формах. Общепринятой классификации форм нахождения нуклидов в почвах нет, но наиболее употребительной и широко распространенной является классификация по методу вытеснения радиоактивных элементов из почв различными экстрагентами. Выделяются водорастворимые, обменные (вытесняемые солями), необменные или кислоторастворимые (вытесняемые кислотами различной молярности), прочнофиксированные (не вытесняемые никакими реагентами после обработки почв 6М соляной кислотой) (Моисеев, Агапкина, Рерих, 1994).  Наиболее доступными для растений являются водорастворимые и обменные формы радионуклидов.

1.2. Структура  и функционирование почвенного  агрегата.

Почвенный агрегат – естественное почвенное трехмерное образование из почвенных микроагрегатов и/или почвенных частиц в результате их соединения прочными связями различной природы. Агрегаты являются основным «запасающим» объемом почвенного порового пространства, в котором содержатся питательные вещества, влага, воздух и почвенные микроорганизмы.

Если из комочка почвы сделать тонкий срез и рассмотреть его в микроскоп, то можно увидеть соединенные друг с другом частички с просвечивающей между ними пустотой - поровым пространством. В нем как раз и сохраняются вода с растворенными в ней питательные вещества, живет и функционирует почвенная биота (рис.1.1).

Рисунок 1.1 Срез агрегата чернозема обыкновенного (Качинский, 1963).

1 - микроагрегаты; 2 - крупные минеральные частицы; 3 - органический цемент; 4 - видимые микропоры.

Крупные отдельные частицы - это кусочки минералов и горных пород (песчинки, пылинки и др.). Они когда-то составляли геологическую породу, на которой и образовалась почва с характерной структурой. Теперь эти минеральные частицы соединены между собой прочной, но пластичной связью, которая не рвется даже при проникновении воды. В то же время при насыщении агрегата водой возникают очень большие силы, стремящиеся отодвинуть частицы друг от друга. Физико-химический характер этих сил можно пояснить на схеме (рис. 1.2). На поверхности минеральных частиц, расположенных рядом и омывающихся водой, образуется некоторый, как правило, отрицательный электрический заряд. К таким частицам обязательно подойдут из раствора положительно заряженные катионы. Они окружат их, формируя поверхностный слой.  И в межчастичном пространстве количество катионов окажется значительно больше, чем в окружающей воде (Качинский, 1963).

Рисунок 1.2 Схема возникновения расклинивающего давления между отрицательно заряженными минеральными частицами. Стрелками указано направление движения воды в пространство с положительно заряженными сорбированными катионами (Шеин, 2005).

Хорошо известно, что концентрации веществ в водной среде должны выравниваться за счет процессов диффузии. Поэтому молекулы воды передвигаются в зону, насыщенную ионами (т.е. в межчастичное пространство), до тех пор, пока концентрации не сравняются. Вода накачивается концентрационным насосом между частицами и раздвигает их все дальше и дальше. Эта сила весьма образно названа расклинивающим давлением. За счет него частицы уплыли бы друг от друга на большое расстояние. Но в почвенном агрегате они держатся вместе, несмотря на то, что расклинивающее давление иногда достигает нескольких десятков атмосфер. Почвенные агрегаты увеличиваются в размерах, набухают, но не разрушаются (Шеин, 2005).

Гипотез на этот счет выдвинуто много. В 20-х годах прошлого века один из основателей российского количественного почвоведения К.К.Гедройц (1928) высказал предположение, что такие связи возникают при совместном осаждении мелких минеральных частиц в растворах с ионами кальция, которые цементируют и соединяют их. Этот тип устойчивых и прочных связей был назван цементационным. Впрочем, формировать устойчивые связи кроме иона кальция могут ионы железа и алюминия. Последующие эксперименты показали, что так образуются только очень маленькие агрегаты, не более 2-3 мкм, но не реально существующие, размером с 3-5- миллиметровое гречишное зерно.

В дальнейшем, отталкиваясь от идеи Гедройца, коагуляционную теорию развил И.Н.Антипов-Каратаев (1961). Он заинтересовался действием не только минеральных, но и органических коллоидов и убедительно показал, что только при их совместной коагуляции образуется что-то подобное почвенному агрегату.

Позднее, в 30-50-х годах, В.Р.Вильямс (1932) обратил внимание на то, что стабильные почвенные агрегаты возникают в прикорневой зоне растений. В их формировании участвуют сами корни и живущие там микроорганизмы, вырабатывающие специфическое вещество - свежий (как назвал его Вильямс) почвенный гумус. Он-то и обладает свойствами клея, прочно соединяющего частицы. Причем такой свежий гумус образуется при недостатке кислорода или, как говорят, в анаэробных условиях с помощью почвенных бактерий-анаэробов. Впоследствии коллегами Вильямса и его учениками было доказано, что именно внутри почвенных агрегатов такие условия и существуют. Другими словами, микроорганизмы-анаэробы создают гумус-клей из поступающих в почву растительных остатков, образуют свежую органику для соединения минеральных частиц в устойчивые агрегаты, в которых они постоянно живут и “работают”. Чем больше природного клея, тем прочнее и устойчивее почвенные агрегаты, лучше почвенная структура, выше плодородие (Архипов и др., 1975).

Во всех теориях структурообразования отсутствует главный фактор всех почвенных процессов - вода. Без нее все события в формировании почвенной  структуры кажутся разобщенными, не связанными друг с другом. В последнее время родилась идея, что основную роль в природном клее должно играть органическое вещество почвы, которое затрудняет быстрое поступление воды в межчастичное пространство, препятствует возникновению высоких расклинивающих давлений и разрыву агрегата. Для этого необходимы следующее условие: гумусовые вещества должны обладать гидрофобными свойствами и при этом прочно удерживаться на гидрофильной поверхности минеральных частиц. Значит, почвенные органические молекулы должны иметь как гидрофильные, так и гидрофобные свойства, то есть быть амфифильными. Тогда в почвенной поре молекула органического вещества одной своей частью (гидрофильной) прочно удерживается на поверхности минеральной частицы, а другой (гидрофобной) ориентируется внутрь, в межчастичное пространство (рис. 1.3). Вода в такую пору поступает медленно. Это очень важно. Именно медленно, без закупоривания пор и разрыва агрегатов защемленным воздухом. Органическое вещество, обладая высокой влагоёмкостью, способствует увеличению объёма почвы. Оболочки связанной воды формируются вокруг коллоидальных и глинистых частиц и уменьшают силы сцепления между ними, раздвигают их. Удерживать влагу органическое вещество может в количестве, равном двадцатикратному его весу (Stevenson, 1982; цит. по Тейту, 1985).

Е. Ю. Милановский и Е. В. Шеин (2003), изучая функциональную роль амфифильных компонентов гумусовых веществ в процессах структурообразования, отмечают, что за водоустойчивость почвенных агрегатов ответственны гидрофобные компоненты почвенного гумуса. Эти компоненты, образующиеся и остающиеся на месте, формируют гидрофобные поверхности элементарных почвенных частиц. Гидрофобизированные органоминеральные соединения вступают друг с другом в термодинамически выгодные взаимодействия. Эти взаимодействия определяют устойчивость образующихся почвенных агрегатов.

Рисунок 1.3 Возникновение устойчивой почвенной структуры благодаря амфифильным свойствам почвенного гумуса. Гидрофобные компоненты прочно связываются друг с другом, а гидрофильные с минеральными частицами. Такой органо-минеральный комплекс устойчив и к механическим воздействиям, и к разрушающему влиянию воды (Шеин, 2005).

В структурированной почве в процессе её функционирования всегда есть условия для «непрерывного образования главного агента агрегатообразования гидрофобной органики за счет наличия квазианаэробных условий в образующихся почвенных агрегатах» (Шеин, Милановский, 2003).

1.3. 137Cs и закономерности его поведения в почве

Природный цезий представлен одним стабильным изотопом 133Cs, в количестве 6,5·10-7 %  входящим в состав земной коры. В состав реакторных продуктов входят два радиоактивных изотопа цезия – 134Cs и 137Cs. Одним из двух основных долгоживущих дозообразующих для населения чернобыльской зоны загрязнения радионуклидов продуктов деления является 137Cs (второй – 90Sr). 137Cs – β- и γ-излучатель с периодом полураспада 30,08 года (для сравнения – период полураспада 134Cs составляет 2,07 года, поэтому в большинстве работ, касающихся радиоактивных изотопов цезия, спустя несколько лет после аварийного загрязнения рассматривается по преимуществу 137Cs). Принципиальная схема радиоактивного распада 137Cs  приведена на рисунке 1.4.

 Рисунок 1.4 Схема распада 137Cs цит. по Фокин, Лурье, Торшин (2011)

Определение содержания 137Cs возможно по β-излучению (мягкое излучение с энергией 0,514 МэВ с небольшой примесью жесткого излучения с энергией 1,18 МэВ) или по γ-излучению собственно не 137Cs, а дочернего метастабильного изотопа 137mВа с энергией 662 кэВ. Чаще всего используются сцинтилляционные измерительные системы для измерения γ-излучения (Фокин и др., 2011).

Химически цезий является аналогом калия. Этим объясняется большая подвижность Cs – биогенный элемент К является в природных системах химическим носителем цезия. Однако калий является также и конкурентом  137Cs за места сорбции на корнях растений. В системе почва – растения 137Cs дискриминируется  из-за его несколько более прочной сорбции почвой (Юдинцева, Гулякин, 1968).

Выделяют несколько типов поглощения 137Cs почвой:

RES – Regular Exchange Sites – обменная сорбция на поверхности глинистых минералов и органического вещества;

FES – Frayed Edge Sites – сорбция на внутренних поверхностях, вблизи ребер решетки; места (сорбции) на расщепленных концах кристаллической решетки минералов (гидрослюд и минералов типа монтмориллонита) и краевых клиновидных зон кристаллической решетки.

HAS – High Affinity Sites – высокоселективные места сорбции в межплоскостном (межслойном) пространстве кристаллической решетки.

Значительная часть попавшего в почву 137Cs первоначально закрепляется почвами по типу обменного поглощения, хотя он способен и к необменному поглощению (Кузнецов и др., 1995). Причиной фиксации является взаимодействие ионов Cs+ с кристаллической решеткой слоистых (3-слойных) глинистых минералов. В ранних исследованиях Н.В.Тимофеева-Ресовского с соавторами (1966) отмечено, что 137Cs имеет тип поведения обменный в макроконцентрациях и необменный в микроконцентрациях. 137Cs закрепляется в почве по механизму необменного поглощения в микроконцентрациях (авторы выделяют 5 групп радионуклидов по типу поведения в системе почва – раствор в зависимости от концентрации стабильных изотопных носителей, рН, присутствия в растворе катионов других элементов, наличия несорбирующих коллоидов и органических лигандов. 137Cs отнесен к 3-й группе). На сорбцию 137Cs почвой значительное влияние оказывает калий: замещение всех обменных катионов почвы на К заметно увеличивает сорбцию 137Cs почвой. Сорбция радиоизотопов Cs в большой степени зависит от рН почвы (увеличение рН от 4,4 до 8,3 на дерново-подзолистых почвах снижало накопление растениями 137Cs в 2,2 раза) (Алексахин и др., 1991).

В зависимости от свойств почвы формы нахождения в ней 137Cs существенно различаются. В супесчаной и среднесуглинистой дерново-подзолистой почве в обменной форме вначале может находиться до 20% 137Cs  и более, а в почвах других типов в 1,5-2 раза меньше (Алексахин и др., 1991; Моисеев, Агапкина, Рерих, 1994). По прошествии некоторого времени (время "старения") доля фиксированного цезия обычно намного выше доли обменного. В почвах, имеющих высокую гидролитическую кислотность, малую степень насыщенности основаниями, легких по гранулометрическому составу, содержание доступного растениям 137Cs иногда достигает 35-40% (Петряев и др., 1990, Алексахин и др., 1991).

Основной фракцией, ответственной за сорбцию 137Cs в почве, является ил (в илистой фракции почв остается наибольшее количество 137Cs, которое не вытесняется в раствор NH4Cl после нескольких обработок). На сорбцию 137Cs значительное влияние оказывает минералогический состав почв. Сорбция 137Cs на минералах монтмориллонитовой группы (асканит, гумбрин, бентонит), гидрослюдах (вермикулит, гидрофлогопит), каолините, слюдах (биотит, мусковит) происходит довольно полно, составляя 98-99%. Исключение составляют минералы дамурит (гидрослюды) и гидрогетит (полуторные оксиды), которые поглощают 70-84% 137Cs. По снижению прочности > вивианит > гидрогетит > биотит > мусковит > дамурит (Алексахин и др., 1991).

Органическое вещество в зависимости от физико-химических свойств радионуклидов влияет на их сорбцию. В сорбции 137Cs роль органического вещества невелика, закрепление его в органогенных почвах, как правило, незначительно. Исключение составляют почвы торфяного и болотного рядов (именно такие почвы в изобилии представлены в регионе аварии Чернобыльской АЭС), где со свойствами почвы связана высокая подвижность 137Cs, образующего легкорастворимые комплексы с фульвокислотами.

Помимо всех перечисленных факторов на биологическую доступность 137Cs и содержание его в обменной форме влияет время контакта изотопа с почвой. Чем дольше радионуклид находится в почве, тем в меньшей степени он доступен растениям (эффект “старения”). Совокупность физико-химических процессов, ведущих к снижению подвижности 137Cs  (и некоторых других радионуклидов) и ослаблению его накопления носит название фиксация. Процессы, ведущие к необменному закреплению 137Cs в почвах, различны. В первую очередь, 137Cs участвует в кристаллохимических реакциях с вхождением радионуклида в межпакетные пространства некоторых вторичных глинистых минералов. Фиксированные ионы 137Cs в существенно меньшей степени переходят в почвенный раствор, т.е. гораздо менее доступны растениям (Evans, Dekker, 1969). По данным Анненкова и Юдинцевой (1991) за 5-7 лет после внесения количество обменного 137Cs в дерново-подзолистой почве сократилось с 50 до 24%. Однако интенсивность процесса старения зависит не только от времени контакта нуклида с почвой, но и от характеристик почвы, климатических условий (возможны вариации в 2-3 раза). Наиболее интенсивно процесс старения идет в первые 2 года, а примерно к пятому году содержание обменного 137Cs устанавливается на уровне примерно 3-кратного уменьшения его количества в почве по сравнению с первоначальным (Алексахин и др., 1977; Рерих, 1982). По данным Архипова (1975) относительное содержание доступного 137Cs падает со 100% в первый год (имеется в виду весь изначально доступный растениям радиоцезий) до 30% во второй год и до 20% в третий.

В выбросах Чернобыльского реактора 137Cs присутствовал в основном в легкорастворимой форме (парогазовая фаза, мелкодисперсные аэрозоли, образовавшиеся при конденсации испарившихся из топлива летучих радионуклидов (Круглов и др., 1995). Большая часть труднорастворимых крупнодисперсных топливных частиц осталась в “ближней” 30-километровой зоне и потому в момент поступления в почву радиоактивный цезий был сравнительно легко доступен растениям. В дальнейшем доля водорастворимой формы 137Cs уменьшилась в той или иной степени в зависимости от типа почвы, агрометеорологических условий и других факторов (Алексахин и др., 1991).

Помимо снижения биологической доступности 137Cs растениям со временем протекают и другие процессы, ведущие к самоочищению почвы от радионуклидов: они распадаются (период полураспада 137Cs около 30 лет), вымываются в нижележащие слои почвы, выносятся растениями (очень малая часть, поэтому фитоочистка (фиторемедиация) почв от радионуклидов (особенно от 137Cs) малоперспективна (Воробьев и др., 2002). Эффективное время полуочищения почв от 137Cs – примерно 10-20 лет, в зависимости от множества условий.

1.4. Вертикальная миграция 137Cs  по почвенному профилю

Вымывание  радионуклидов с поверхности вглубь почвы имеет отчасти  положительное значение, так как приводит к снижению мощности экспозиционной дозы излучения над поверхностью земли и уменьшению интенсивности вторичного переноса радиоактивности в результате выдувания и смыва поверхностными водами (Клечковский, 1956).

Высокая прочность закрепления радионуклидов в почвенном поглощающем комплексе в большинстве случаев затрудняет их миграцию в нижележащие слои (роль восходящих потоков почвенной влаги обычно невелика). Основной запас выпавших на земную поверхность радионуклидов, даже спустя многие годы после поступления, оказывается в самых верхних слоях почвы – обычно в пределах  5-10 см от поверхности. Исключение составляют почвы легкие по механическому составу (песчаные и супесчаные) и малоплодородные (например, подзолистые), в силу низкого содержания в них глинистых минералов (у первых) или органического вещества (у вторых) как основных факторов закрепления радионуклидов в почвах (Гулякин, 1973).

Способность к вымыванию радионуклидов повышена на кислых почвах в условиях переувлажнения, определенную роль в вертикальной миграции нуклидов играет образование растворимых комплексных соединений с фульватами (хотя обычно миграция радионуклидов в неорганических формах бывает более выражена, чем в органических).

Вертикальное перемещение радионуклидов в почве осуществляется следующими основными механизмами (Лурье, 2007):

1. конвективным переносом – результатом инфильтрации воды (капиллярной и гравитационной), содержащей  радионуклиды в растворенном состоянии. Это основной механизм миграции;
2. диффузией  (по градиенту концентрации). Скорость диффузионного перемещения зависит от плотности и влажности почвы. Значение диффузии зависит от плотности и влажности почвы. Значение диффузии возрастает в условиях, затрудняющих переход радионуклидов в почвенный раствор – например, на сильногумусированных и болотных почвах, в ландшафтах с малым перемещением воды;
3. кольматацией – механическим переносом частиц выпадений или почвенно-грунтовых частиц с адсорбированными на них  радионуклидами. Такой механизм характерен для пахотных почв, но он возможен также и на целинных – по трещинам, образующимся при пересыхании, ходам дождевых червей и т.п.

В модельных экспериментах с глинистыми минералами (бентонитом и вермикулитом), мечеными 133Ba и 59Fe, установили, что частицы размером 0,5-20 мкм способны перемещаться в почве с током воды по типу механического переноса через поры, а  частицы меньшего размера – даже с движением пленочной воды. Наиболее значимым фактором миграции радионуклидов по вертикальному профилю является передвижение почвенной влаги: фильтрационный, капиллярный поток, термовлагоперенос (Фокин идр., 2011).

Для количественной характеристики профильного распределения нуклида используется понятие «центра запаса» в почве, представляющего медиану распределения (среднюю глубину проникновения). Типичная скорость  вертикального перемещения центра запаса составляет около 2-3 мм/год (пределы колебаний – от 1 до 10 мм/год). Скорость перемещения нуклида на разных глубинах может быть неодинаковой – либо вследствие изменения форм нахождения нуклида и, соответственно, их подвижности. Особенно малым выносом радионуклидов за счет фильтрации потоков отличаются лесные биогеоценозы: суммарные вынос долгоживущих радионуклидов составляет здесь десятые доли процента в год (Прохоров, 1981).

Диффузионное перемещение радиоцезия (134Cs, 137Cs) проявляется заметно слабее, чем у  90Sr: значения коэффициентов диффузии в одинаковых условиях различаются у них в сотни раз.

Содержание минералов и коллоидов, плотность, влажность и другие факторы влияют на величину, а также направление движения ионов. Например, при одной и той же влажности почвы D (коэффициент диффузии, см2/с)  90Sr возрастает в 3-6 раз при изменении плотности с 1,2 до 1,7 г/см3 (Табл. 1.1).

Роль диффузии в вертикальном перемещении радионуклидов будет особенно велика в следующих почва: с малой скоростью фильтрации, сильногумусированных, способных прочно сорбировать многие  радионуклиды, с малой скоростью нисходящего и восходящего токов воды, болотных (застойных).

Таблица 1.1

Коэффициенты диффузии радионуклидов в почве (Поляков, 1970)

Роль конвективного переноса радионуклидов соизмерима или существенно выше диффузионного. Практически полное извлечение радиойода из слоя почвы  толщиной 20 см может быть достигнуть при прохождении 50 мм осадков для чернозема выщелоченного и 25 мм для аллювиольно-слоистой песчаной почвы. Скорость конвективного переноса анионов в несколько раз выше, чем катионов и резко возрастает по мере увеличения концентрации солей в растворе.

Конвективный перенос позволяет в ряде случаев удалить из верхнего корнеобитаемого слоя почвы основную часть  радионуклида. Особенно эффективно промывание почвы растворами KCl и CaCl2. Такой способ очищения почв (дезактивация) получил название химической мелиорации (Маркина, 1996).

1.5. Формирование первичных градиентов  распределения  137Cs  в почвенных агрегатах

Одной из традиционных задач изучения поведения токсикантов в почвах является исследование их распределения на профильном уровне. Это относится как к экспериментальным, так и к теоретическим исследованиям, в частности к разработке моделей миграции вещества в почвах.

Однако в условиях агрегированности верхних горизонтов на начальных стадиях загрязнения почвы должно иметь место концентрирование токсиканта на поверхности агрегатов разного размера, которое обусловлено перемещением почвенной влаги в межагрегатном пространстве и первичными сорбционными взаимодействиями с поверхностью агрегатов (Фокин и др.,2002).

Кроме того, если поступление токсикантов, в частности, радионуклидов, в почву происходит в период активной вегетации растений, то последние играют существенную роль в процессе первичного поглощения полютанта, значительная часть которого обнаруживается в составе наземных и корневых остатков (Фокин, 1999). Некоторая часть корней локализуется в межагрегатном пространстве, и это оказывает дополнительное влияние на характер первичного распределения токсиканта на агрегатном уровне.

С течением времени происходит пространственное перераспределение токсиканта в почвенном агрегате, приводящее к исчезновению первичных градиентов концентрации. Наибольшее значение в этом перераспределении могут иметь различные по своей природе процессы:

а)     диффузия токсикантов внутрь почвенных агрегатов;

б) разрушение старых и формирование новых агрегатов под воздействием естественных и антропогенных факторов, что равноценно механическому перемешиванию почвы;

в)   переход     токсиканта     из    состава     разлагающихся      растительных остатков в минеральную часть почвы.

Последний механизм особенно должен проявляться при наличии значительного сорбционного сродства токсиканта к почве.

Исчезновение первичных градиентов концентрации радионуклидов-загрязнителей на агрегатном уровне может быть одной из причин снижения интенсивности поступления их в растения, наблюдаемого в зоне загрязнения Чернобыльской АЭС (Санжарова и др., 1997).

Подводя итог полученным результатам, можно попытаться в сопоставимых единицах оценить эффекты концентрирования и уровни формирующихся градиентов концентрации радионуклида в различных частях и компонентах почвы. Для этой цели предлагается относительная величина, называемая коэффициентом концентрирования (КК), которая представляет собой отношение  концентрации токсиканта или удельной активности радионуклида в любой выделяемой компоненте почвы (поверхностный слой агрегата, фракция агрегатов определенного размера, корневые остатки и пр.) к средневзвешенной концентрации или удельной активности почвенного слоя или горизонта, из которого выделена данная компонента (Фокин и др., 2003). Эффект концентрирования по отношению к средневзвешенному содержанию вещества наблюдается, когда величина КК более 1.

Полученные в модельных опытах значения КК (Фокин и др., 2003) свидетельствуют о том, что в поверхностном слое почвы 0-2 см приблизительно равные эффекты концентрирования наблюдаются в корнях, в поверхностном слое агрегатов и, соответственно, во фракции, содержащей агрегаты размером <1 мм и микроагрегаты. С возрастанием глубины до  2-4 и 4-6  см   эффект концентрирования радионуклида на поверхности агрегатов (фракция <1 мм) снижается, хотя и сохраняется (КК > 1), но при этом резко возрастает относительная концентрация 137Cs в корнях. Это не означает, что основная масса 137Cs на глубине 2-6 см находится в составе корней, поскольку масса минеральной части почвы на этой глубине в несколько сотен раз превышает массу корневых остатков. Однако возрастание эффектов концентрирования 137Cs в корневых остатках с глубиной свидетельствует о роли корней в вертикальной миграции 137Cs. Если допустить, что значительная часть корневой массы концентрируется в межагрегатном пространстве, то естественно предположить и участие корней в формировании градиентов концентрации на поверхности агрегатов за счет корневых выделений и перераспределения 137Cs при отмирании и разложении корневых остатков.

Для исследования аккумуляции 137Cs, как и других радионуклидов на поверхности агрегатов образцов почв естественного сложения (Фокин и др., 2002, 2003) применили различные эффективные методы: радиоавтография, последовательное размывание агрегатов на ситах, измерение концентрации поллютанта во фракциях агрегатов разного размера.

Этими авторами в модельных опытах было установлено, что в условиях радионуклидных загрязнений агрегированных почв формируются значительные градиенты активности 137Cs в результате первичных сорбционных взаимодействий на поверхности почвенных агрегатов. Таким образом, на начальных этапах взаимодействия и вертикальной миграции сорбируемого токсиканта участвует только часть сорбционного комплекса и порового пространства почв, преимущественно межагрегатного. Это создает условия для более интенсивной начальной миграции и поступления в растения 137Cs в условиях агрегированной почвы по сравнению с дезагрегированной. Оказалось, что в условиях дерново-подзолистой тяжелосуглинистой почвы первичная толщина слоя, сорбирующего 137Cs последовательного размывания агрегатов, составляет доли миллиметра. Метод радиоавтографии дает завышенные представления о толщине поглощающего слоя за счет проникающей способности и действия излучения на фоточувствительный слой не только в зоне прямого контакта с радиоактивным веществом, но и на некотором расстоянии, которое составляет для излучения 137Cs десятые доли миллиметра (Фокин и др., 2003).

В исследуемой почве методом радиоавтографии обнаруживается преимущественное участие в поглощении 137Cs поверхности агрегатов размером менее 2-3 мм и, возможно, микроагрегатов. Метод дает возможность оценить участие агрегатов разного размера и различных частей агрегатов в сорбции токсиканта.