Дисперсное ядерное топливо и его применение

Реферат

Тема: Дисперсное ядерное топливо и его применение.

                                                                Студент: Петрова Ирина

                                              Факультет: Ф

                                                    Группа: ф1-01б. 
 
 
 
 
 
 

Дисперсное ядерное топливо.

Некоторые типы ядерных реакторов, такие, как, например, исследовательские с высокой плотностью потока нейтронов (>10¹⁴ нейтр./см²·с), эксплуатируются при весьма больших удельных объемных мощностях энерговыделения, доходящих до 1500-1700 кВт/л активной зоны. Для снятия такого большого количества тепла необходима значительная поверхность теплоотдачи твэлов на единицу массы делящегося изотопа, которую возможно получить как путем создания твэлов с развитой поверхностью (тонких пластинчатых и трубчатых, а также сложной формы), так и разбавлением делящего изотопа неделящимися металлическими или керамическими материалами и графитом.

Вид ядерного топлива, в котором делящийся  материал в виде мелких частиц из сплавов, интерметаллидов или соединений урана и плутония распределен  по объему неделящейся матрицы из конструкционного материала, получил  название дисперсионного ядерного топлива (ДЯТ).

В процессе выгорания ДЯТ осколки деления  локализуются внутри топливных частиц и в непосредственно прилегающих  к ним слоях матрицы, образуя  зону радиационного повреждения  ее кристаллической структуры, ширина которых равна длине пробега  осколка деления в матрице. ДЯТ  обычно изготавливается таким образом, чтобы зоны радиационного повреждения  матрицы не перекрывались между  собой, вследствие чего продукты деления  оказываются разобщенными. Это затрудняет образование и рост пузырьков  ГПД и обеспечивает тем самым  высокую радиационную стойкость  ДЯТ. Существующая технология позволяет  изготавливать твэлы с ДЯТ  в виде тонких пластин, труб, ребристых  стержней и т.д. При этом обеспечивается надежное металлургическое сцепление  поверхностей раздела сердечник-оболочка (диффузионная сварка, пайка твердым  припоем  т.п.), что имеет важное значение для достижения высоких тепловых нагрузок при глубоких выгораниях топлива.

Большое разнообразие материалов матрицы и  делящихся материалов позволяет  создавать дисперсные композиции с  высокими эксплуатационными характеристиками, которые превосходят соответствующие  характеристики металлического и керамического  ядерного топлива. В частности, ДЯТ  с металлическими матрицами имеет  высокую прочность и большую  теплопроводность при больших тепловых потоках. Оно хорошо противостоит коррозии во многих теплоносителях, удерживает продукты деления, слабо изменяет свои размеры под облучением, и обеспечивает достижений глубоких выгораний.

К недостаткам  ДЯТ следует отнести его высокую  стоимость, обусловленную необходимостью использования урана с большой  концентрацией делящегося изотопа (до 96 % ²³⁵U) вследствие значительного количества конструкционных материалов в композициях, бесполезно поглощающих нейтроны, а также более сложную технологию изготовления и регенерации.

Размерная стабильность ДЯТ, имеющая важное значение для достижения глубоких выгораний, определяется многими факторами, включающими в себя структуру, природу, свойства, совместимость и радиационную стойкость частиц топлива и материалов, использованных в качестве матричных, конструкции твэлов и условия их работы.

Структура дисперсного ядерного топлива.

В качестве элементов описания структуры дисперсной композиции могут быть использованы расстояния, на которые продукты деления  проникают в матрицу, объемная доля, размеры и форма частиц ядерного топлива, а также степень равномерности  их распределения в матрице. Важное значение имеют такие факторы, как толщина неповрежденной осколками деления перемычки матрицы между частицами топлива, среднее содержание продуктов деления в зонах повреждения, окружающих каждую частицу топлива, и их концентрация на единицу объема всей матрицы.

Сведения  о длине пробега продуктов  деления в некоторых топливных  и конструкционных материалах приведены  в таблице 1.1. Атомы продуктов деления, проникающие в матрицу, оказывают на нее двоякое воздействие, величина которого зависит от глубины выгорания топлива. С одной стороны, они вызывают радиационное повреждение кристаллической структуры матрицы, а с другой – изменяют ее состав.

Таблица 1.1

Длина пробегов осколков деления  в некоторых топливных  и конструкционных  материалах

Вступая в физико-химические воздействие  с матричными материалами, продукты деления могут вносить заметный дополнительный вклад в изменение  свойств матрицы в зонах радиационного  повреждения, расположенных вокруг частиц топлива. Поэтому для максимального  сохранения первоначальных свойств  матрицы необходима непрерывность  ее неповрежденной продуктами деления  части. Это требование выполняется в случае отсутствия касания или перекрытия зон радиационного повреждения матрицы.

Следует также отметить, что чем больше объемная доля неповрежденной продуктами деления матрицы, тем в большей  степени будут сохраняться ее исходные свойства, выбираемые таким  образом, чтобы обеспечить высокую  радиационную стабильность дисперсных топливных композиций. Исходя из этих соображений можно оценить роль и значение некоторых характеристик ДЯТ.

Идеальная структура ДЯТ. Рассмотрим гипотетическое дисперсное ядерное топливо, которое состоит из сферических однородных топливных частиц, расположенных в матрице по схеме гранецентрированного куба. Предположим также, что диффузия продуктов деления в матрицы отсутствует. В этом случае каждая частица топлива окружена сферической зоной поврежденной продуктами деления частицы матрицы, ширина которой равна длине пробега осколка деления в матрице. Тогда расстояние между частицами d будет равно:

d = d ́ + 2λ_m

где d ́ – расстояние между внешними границами зон радиационного повреждения, а – λ_m длина пробега осколка деления в матрице.

Для рассматриваемой  идеальной структуры существует следующая связь между d,диаметром топливной частицы D и объемной долей топливной фазы V_f:

d = [D·(0,74/V_f)^1/3 - 1],                                         (1.1)

которая справедлива, очевидно, при V_f ≤ 0,74. Проведенный с помощью выражения  (1.1) расчеты для различных значений D при V_f  = 0,2 представлены в таблице 1.2,из которой следует, что при размерах частиц, приближающихся к 20 мкм, происходит касание или перекрытие зон радиационного повреждения, т.е. нарушается требование непрерывности неповрежденной осколками деления частицы матрицы.

Зависимость расстояние между  частицами d от их диаметра D для объемной доли 0,2

 При  сохранении размеров частиц топлива,  как и в исходной системе,  касание или перекрытие зон  радиационного повреждения происходит  при увеличении объемной доли  топлива. В случае же снижения  объемной доли топлива размеры  частиц, при которых происходит  касание зон радиационного повреждения,  уменьшаются.

Уменьшение  диаметра топливной частицы увеличивает  также количество продуктов деления, проникающих в матрицу. Если диаметр  частицы меньше средней длины  свободного пробега продуктов деления  в матрице, то все они будут  ее покидать. Чем больше частица, тем  больше осколков деления будет оставаться в ней. Доля вылетевших из топливной частицы продуктов деления P(a) выражается уравнением:

                                  P(a) = 3/4(λ_f / D) – 1/16(2λ_f / D)³,                                                           (1.2)

где λ_f - длина пробега продукта деления в частице. Уравнение (1.2) справедливо при D ≥ λ_f. Суммарная доля осколков деления, вышедши из области непосредственно под поверхностью частицы P(f),связана с P(a) соотношением

                                  P(f) = P(a)/(1 – (1 - 2λ_f / D)).                                                                  (1.3)

Объемная доля матрицы, которая не повреждается продуктами деления V_m, зависит от объемной доли частиц топлива V_f связана с ней следующим выражением:

V_m = 1 –                                            (1.4)

Объемная  доля матрицы, которая остается неповрежденной продуктами деления, увеличивается  с ростом размера частиц, с уменьшением  их объемной доли и с уменьшением длины пробега осколков деления в матрице.

В реально  применяемых дисперсных композициях  размер частицы топлива лежит  в интервале от 50-200 мкм. Используя выражение (1.4), можно найти, что при диаметре частиц топлива 200 мкм и их объемном содержании 20,50 и 70 % объем неповрежденной частицы матрицы будет составлять соответственно 90.60 и 10 %. Такое резкое снижение последней характеристики требует внимательного подхода к выбору объемного содержания топливных частиц в дисперсном топливе. Оно, очевидно, зависит от размера частиц и не должно существенно превышать 50%, чтобы избежать значительных повреждений матрицы, вызываемых осколками деления.

Весьма  важным параметром ДЯТ, характеризующим степень радиационного повреждения кристаллической структуры матрицы в окрестностях топливных частиц, интенсивность физико-химического взаимодействия матрицы с продуктами деления. А также возможность образования газовых пузырей, является распределение продуктов деления как частицах топлива, так и в прилегающих к ним зонах радиационного повреждения частицы. С уменьшением размеров частиц все большая доля продуктов деления покидает их. По мере уменьшения расстояния между частицами происходит перекрытие зон радиационного повреждения матрицы и выравнивание концентрации продуктов деления по ее объем.

Суммируя  аналитическое рассмотрение идеальной  структуры дисперсной композиции, можно  сделать следующие выводы относительно структуры радиационно-стойкого ДЯТ:

1. Размер частиц топлива должен быть больше удвоенной величины пробега продукта деления в топливном материале;
2. Расстояние между частицами топлива должно превышать удвоенную ширину зоны радиационного повреждения матрицы;
3. Частицы топлива должны быть равномерно распределены в матрице;
4. Частицы топлива должны иметь форму, максимально приближающуюся к сферической, чтобы свести к минимуму поверхность контакта частиц топлива и матрицы, и уменьшить тем самым объем поврежденной продуктами деления части последней;
5. Объемная доля частиц топлива должна выбираться в соответствии  их размерами и объемом той доли матрицы, которая повреждается продуктами деления.

Реальная  структура ДЯТ. Существующая технология не позволяет производить ДЯТ с идеальной структурой. Это обусловлено сложностью получения однородных сферических топливных частиц заданного диаметра и трудностью их равномерного распределения в матрице. Поэтому реальная структура дисперсных композиций может существенно отличаться от идеальной. Она обычно состоит из топливных частиц неправильной формы и различных размеров, которые с разной степенью однородности  распределены в матрице. Нежелательные изменения в структуру могут также вносить обработка давлением и термообработка, применяемые при производстве дисперсного топлива и твэлов, который в ряде случаев вызывают физико-химическое взаимодействие топливных частиц с матрицей, появление в структуре строчности, заключающейся в сращивании их от матрицы и т.д.

Отклонение  реальной структуры от идеальной ухудшает радиационную стойкость ДЯТ и особенно его сопротивление газовому распуханию. Однако, если топливо выгорает при сравнительно низких температурах, когда газовое распухание отсутствует, то характер структуры не оказывает решающего влияния на стабильность топлива, которая определяется только «твердым» распуханием, величина которого сравнительно невелика и мало зависит от формы. Размеры и равномерности распределения топливных частиц. Если же топливо выгорает при температурах, при которых имеет место газовое распухание и возможно образование газовых пузырей, то характер структуры приобретает весьма важное значение. В этом случае при малых размерах топливных частиц (~нескольких микрометров). Когда практически все продукты деления будут переходить в матрицу, газовое распухание будет определяться главным образом ее свойствами: жаропрочностью. Сопротивлением ползучести, скоростью диффузионных процессов и т.д. При увеличении размеров топливных частиц доля продуктов деления, которые задерживаются в них, будет возрастать, снижая тем самым распухание. Однако неоднородность в распределении частиц топлива, наличие строчности и крупных конгломератов будут уменьшать этот эффект и увеличивать распухание.

При использовании достаточно крупных  частиц топлива с целью снижения выхода продуктов деления в матрицу  градиент температуры между их центром  и краями может оказаться достаточно большим и привести к растрескиванию частиц, вследствие чего выход ГПД в матрицу повысится. Поэтому к выбору размера частиц топлива надо подходить очень осторожно, учитывая толщину слоя дисперсного топлива в твэле, допустимый выход продуктов деления в матрицу, технологию производства твэлов, их энергонапряженность и среднюю рабочую температуру, глубину выгорания топлива.

Длительный опыт эксплуатации дисперсных твэлов свидетельствует о том, что по мере повышения энергонапряженности, средней рабочей температуры и глубины выгорания структура дисперсного топлива должна все более приближаться к идеальной.

В сравнительно редких случаях, когда твэл работает при высоких температурах переменных температурных режимах, вызывающих значительные термические напряжения, в процессе выгорания топлива может происходить перестройка структуры, заключающаяся в сегрегации топливных частиц в результате их переноса через матрицу.

Это явление, наиболее вероятной причиной которого является локальный перегрев, приводит к значительному перераспределению температурного поля, что может вызывать разгерметизацию твэла уже на начальной стадии его работы. 
 

Радиационная  стабильность ДЯТ.

Одной из главных причин, снижающих ресурс работы дисперсных твэлов, является радиационное распухание дисперсного топлива в результате накопления и миграции продуктов деления. Зависимость величины этого распухания, выраженного через отношение dρ/ρ, где dρ – изменение плотности вследствие распухания, а ρ – исходная плотность, от температурного режима работы твэла характеризуется кривой, показанной на рисунке 1.1. Она разбита на три области: низкотемпературную, промежуточную и высокотемпературную, распухание в которых обусловлено различными механизмами.

Δ p/ρ

              Твердое                Промежуточная     Высокотемпературная

               распухание                   область                      область 

1.                                                                      Т облуч

В первой из них при сравнительно низких температурах миграция продуктов деления является незначительной или совсем отсутствует, а поведение газообразных осколков деления не отличается от поведения твердых. Облучение дисперсных композиций при температурах существования этой области приводит к образованию и постепенному накоплению дефектов в делящемся и матричном материалах, являющихся ловушками газообразных продуктов деления. Однако температура в этой области недостаточна для отжига этих дефектов или их миграции, а следовательно, и для перемещения и коагуляции газообразных продуктов деления. Поэтому газовое распухание в ней отсутствует.

В низкотемпературной области основной вклад в изменение формы ДЯТ вносит «твердое» распухание. Многочисленные экспериментальные данные и теоретические расчеты показывают, что оно линейно зависит от выгорания В, выраженного в г/см³ , и хорошо описывается соотношением:

                                                  Δρ =15В.                                                              (1.5)

Коэффициент пропорциональности в выражении (1.5) не зависит от вида топлива, технологии его изготовления, абсолютного значения его выгорания (при В ≤ 1 г/см³), типа кристаллической решетки и др. однако «твердое» распухание дисперсного топлива может отклоняться от линейной зависимости в случаях фазовых превращений с объемными изменениями, физико-химического взаимодействия или радиационного роста компонентов, т.е. при наличии в нем процессов, не связанных облучением или обусловленных спецификой структуры и тех или иных материалов.

В промежуточной  области распухание дисперсных композиций связано с тем, что уровень температур в ней является достаточным высоким для отжига дефектов, удерживающих ГПД. Дефекты могут отжигаться частично и полностью, что обычно сопровождается кратковременным выделением газа в свободные объемы или образованием пор с дальнейшим постепенным затуханием скорости этого процесса. Если же рабочая температура топливной композиции превышает температуру отжига дефектов, удерживающих ГПД, то до исчерпания «емкости» оставшихся дефектов поведение ГПД будет таким же, как и в низкотемпературной области. Когда же «емкость» будет исчерпана, избыточный газ будет выходить в свободные объемы или начнется парообразование.

Распухание в промежуточной области температур зависит от многих факторов, таких, как глубина выгорания, величина превышения рабочей температуры дисперсной композиции над предельной низкотемпературной области, технологические топливной композиции, свойства материала оболочки и ее формы.

В третьей  высокотемпературной области основная масса дефектов отсутствует и в ней скорость выхода ГПД равна или близка к скорости их образования. Распухание твэлов в ней оценивается обычными методами расчета оболочек под внутренним газовым давлением в двухосном напряженном состоянии с поправкой на дополнительную деформацию от «твердого» распухания.

Вследствие  газового распухания и значительного  изменения формы в высокотемпературной и промежуточной областях твэлы неустойчивой геометрии могут использоваться лишь только в низкотемпературной области.

Скорость  роста объема сердечника дисперсного твэла рассчитывается по соотношению R_T = V_f (R_N + R_A) ,где V_f – объемная доля делящейся фазы, а R_N и R_A – скорости увеличения объема за счет соответственно твердого и газового распухания при выгорании, равном одному проценту.

Высокие рабочие температуры топливных  композиций влияют не только на отжиг дефектов и связанные с ним скорости миграции и выделения ГПД. Они снижают прочностные свойства материала матрицы, уменьшают ее способность противостоять радиационному росту и газовому распуханию частиц топлива, а также давлению ГПД, которое возрастает вследствие увеличения скорости их накопления в отдельных участках дисперсной композиции, в том числе и под оболочкой твэла. При высоких температурах также повышается возможность взаимодействия частиц топлива с материалом матрицы.

Еще одним фактором, неблагоприятно влияющим на стабильность ДЯТ, являются температурные  перепады, величина которых зависит  от мощности энерговыделения, теплопроводности материалов и конструкции твэла, величины  формы передающей поверхности, степени диффузионной связи сердечника с оболочкой, поперечных размеров твэла и т.д. Они создают термические напряжения, а также вызывают дополнительные напряжения. Обусловленные неодинаковым расширением материала матрицы и частиц топлива, что может вызывать неупругую деформацию твэла.

Повышение давления теплоносителя может уменьшать  распухание дисперсного топлива, в  то время как при его определенных скоростях возможно возникновение  вибрации и развитие усталостных  явлений.

Оболочка  твэла геометрически устойчивой формы может препятствовать газовому распуханию дисперсной композиции, в  то время как оболочки неустойчивой формы (в виде, например, тонких пластин) ему практически не противостоят.

Применение  ДЯТ в ядерных  реакторах.

Выбор того или иного дисперсного топлива  для ядерного реактора определяется многими факторами, важнейшими из которых являются средний уровень рабочих температур твэлов, расчетная глубина выгорания топлива и энергонапряженность активной зоны, вид теплоносителя, назначение реактора. Экономическая целесообразность и т.д. При низких рабочих температурах активной зоны энергонапряженных ядерных реакторов (до 200-230 ^оС) наибольшее применение получило ДЯТ с матрицей алюминия. Дисперсные композиции на основе магния и его сплавов представляют интерес для твэлов менее напряженных энергетических реакторов, работающих, однако, при более высоких температурах (до 300 ^оС). При температурах 400-500 ^оС хорошими эксплуатационными характеристиками обладают дисперсные композиции с матрицей из коррозионно-стойкой стали. Для высоких температур оказались пригодными дисперсии с матрицами из тугоплавких металлов, оксидов и графита.

Наряду  с перечисленными факторами, свойства и радиационная стойкость дисперсных композиций во многом зависят от технологии их производства, вследствие чего некоторые  вопросы нашли отражение в  настоящем разделе.  

Дисперсное  ядерное топливо  на основе микротвэлов.

Микротвэл (МТ) – это сферическая частица ядерного топлива (микросфера, также называемая керном), покрытая барьерными слоями, предотвращающими выход ПД за пределы микротвэла. Дисперсное ядерное топливо на основе МТ, либо композицию МТ представляет собой либо свободную засыпку МТ, либо композицию из МТ равномерно распределенных в графитовой матрице. Таким образом, ДЯТ на основе МТ отличается от рассмотренного ранее ДЯТ тем, что топливные частицы имеют дополнительные барьерные покрытия способствующие снижению выхода ПД и ослабляющими физико-химическое взаимодействие топлива с матрицей.

ДЯТ на основе МТ находит свое применение в действующих экспериментальных энергетических установках (разработки НПО «Луч») и является видом топлива для существующих, строящихся и разрабатывающихся высокотемпературных газографитовых реакторах (ВТГР).

Литература.

1. Физическое материаловедение: учебник для вузов./Под общей ред. Б.А. Калинина. – М.: МИФИ, 2008. Том 6, часть 2. Ядерные топливные материалы /Ю.Г. Годин, А.В. Тенишев, В.В. Новиков.